Clădirea Ateneului Român, realizată într-o combinaţie de stil neoclasic cu stil eclectic, a fost construită între 1886 şi 1888, prin stăruinţa lui Constantin Esarcu, V.A. Urechia, D.N. Kretzulescu ş.a., în Grădina Episcopiei, teren ce aparţinea familiei Văcăreştilor. Mulţi contemporani au criticat amplasamentul, locul ales fiind socotit prea departe de centrul oraşului.
La punerea pietrei fundamentale, pe 26 octombrie 1886, Ateneului i s-a închinat o odă: ”Să fie ca-n lungi veacuri nici mâna omenească / Nici timp, nici elemente să nu-l mai dezvelească / Iar fruntea acestui templu să stea în veci tot sus / Purtând coroana mândră ce fondatorii-au pus”.
Pentru că Societatea literară ”Ateneul Român”, al cărei sediu trebuia să fie noua construcţie, nu dispunea de toate fondurile băneşti necesare, s-a făcut apel la subscripţia publică, sub lozinca: ”Daţi un leu pentru Ateneu!”.
La recomandarea arhitectului francez Charles Garnier, autorul Opera Garnier din Paris, planurile clădirii au fost concepute de arhitectul francez Albert Galleron, în aşa fel încât să se poată folosi fundaţia deja turnată a manejului început de ”Societatea Equestra Română”. Clădirea a fost inaugurată la 14/26 februarie 1888.
Circular, dominat de o mare cupolă, cu faţada principală în stil neoclasic, Ateneul are aspectul unui templu ionic, cu şase coloane frontale şi două laterale. Cele opt coloane ionice ale intrării principale au proporţii similare coloanelor templului Erechteion de pe Acropole. De jur împrejurul marii cupole a edificiului se pot desluşi, săpate în zid, numele unor învăţaţi cunoscuţi. Printre ele, cel al lui Miron Costin, Gh. Șincai, D. Cantemir, Heliade Rădulescu, Timotei Cipariu.
Faţada este un peristil cu lăţimea de 48 m. Coloanele peristilului au 12 metri înălţime, fiind identice în dimensiuni cu cele ale Erechteionului din Atena. Sub peristil se află cinci medalioane în mozaic care reprezintă cinci mari domnitori ai ţării: Neagoe Basarab, Alexandru cel Bun, regele Carol I al României, Vasile Lupu şi Matei Basarab. Înălţimea totală a clădirii până în vârful cupolei este de 41 m.
În interior, sala de concerte, cu un diametru de 28,50 m şi o înălţime de 16 m, are 600 de locuri la parter şi 52 de loji (în total aproximativ 794 de locuri). La dorinţa lui Alexandru Odobescu, bolta sălii a fost decorată cu numeroase elemente zoo, fito şi antropomorfe în relief policromat aurit pentru a aminti de cerurile din basmele româneşti. În 1935, din initiaţiva lui George Enescu, au fost strânse fonduri pentru construcţia orgii de concert, amplasată în fundalul scenei.
Nucleul parterului îl formează un vestibul circular, dublat de un inel format din 12 coloane dorice. Din acest vestibul pleacă spre sala de concerte patru scări în spirală, largi, construite din marmură de Carara, fiecare scară fiind răsucită în jurul unui pilon.
În faţa Ateneului se află o grădină mărginită de arbori şi alcătuită din peluze cu flori şi gazon, având în centru statuia lui Mihai Eminescu.
În perioada antebelică, aleile Grădinii Ateneului erau împodobite cu busturile care reprezentau mari oameni politici, de cultură sau artişti români. Din păcate, acestea nu s-au păstrat, pentru că au fost distruse în anii regimului comunist: Mihai Eminescu (de Ion Georgescu), Mihail Kogălniceanu (de W. C. Hegel), P.S. Aurelian (de W. C. Hegel), Ion Ghica (Iordănescu), Traian Demetrescu (de Filip Marin), Dumitru Georgescu-Kiriac (de Oscar Han), Ienăchiţă Văcărescu (de W. C. Hegel), Constantin Esarcu (de W. C. Hegel), Gavriil Musicescu (de Miliţa Petraşcu), C. A. Rosetti (de I. Georgescu), Vasile Urechea-Alexandrescu (de W. C. Hegel), generalul Ioan Emanoil Florescu (de I. Georgescu), Grigore Tocilescu, Gheorghe Dem Theodorescu (de Carol Storck), C. I. Stăncescu (de W. C. Hegel) şi Theodor Șerbănescu (de Filip Marin).
După îndepărtarea acestora, în faţa Ateneului a fost instalată o singură statuie: ”Alergătorii”, realizată în 1913 de sculptorul Alfred Boucher (1850-1934). În prezent statuia ”Alergătorii” este declarată monument istoric şi a fost reamplasată din 1950 pe Calea Victoriei 142-146). În locul acesteia, în Grădina Ateneului este amplasată statuia lui Mihai Eminescu, executată în bronz, în 1963, de sculptorul Gheorghe D. Anghel.
Prima conferinţă organizată în noul local a fost rostită de Alexandru Odobescu la 14/26 februarie 1888, acesta declarând: ”N-ar fi o adevărată minune a artei picturale feeria de scene din istoria naţională cu care dorim a vedea acoperită friza ce înconjoară sala circulară a viitorului nostru ateneu?”. Câţiva ani după aceea, pe peretele circular al ateneului a fost scris cu literele aurite: ”Loc rezervat marei fresce ce va reprezenta fazele principale ale istoriei românilor”.