În anul 1901, pictorul Ștefan Popescu a prezentat prima ofertă pentru înfăptuirea acestei opere de artă. Oferta i-a fost refuzată deoarece suma necesară, cel puţin 80.000 de lei, a părut enormă. În 1933, după 32 de ani, a început ornamentarea frizei, acceptându-se proiectul elaborat de pictorul Costin Petrescu (1872-1954) din Piteşti. Fresca, începută în 1933 şi inaugurată în seara zilei de 26 mai 1939, lată de 3 metri şi lungă de 70 de metri, se întinde deasupra lojilor, de jur împrejurul tamburului cupolei, cu excepţia locului unde se află scena.
Este alcătuită din 25 de scene reprezentative din istoria României: Împăratul Traian intră în Dacia; Legionarii romani colonizează Dacia; Formarea poporului daco-roman; Straja romană; Invazia barbarilor; Începuturile poporului român; Statornicirea; Descălecarea; Statul militar; Statul administrativ — împărţirea dregătoriilor; Cruciada romînească; Ștefan cel Mare; Epoca de pace şi credinţă; Mihai Viteazul; Începuturile culturii româneşti; Horea, Cloşca şi Crişan; 1821 — Revolta lui Tudor Vladimirescu;
Anul 1848 în Transilvania; Anul 1848 în Principate; Al.I. Cuza; Anul 1859 — Unirea Principatelor; Carol I — Războiul de Independenţă; Războiul întregirii naţionale 1916-1918; Ferdinand I Întregitorul; Epoca de consolidare.
În volumul ”Bucureşti. Ghid istoric şi artistic, Bucureşti, 1938, de Grigore Ionescu, ”episodul XXV” al frescei e descris astfel: ”Carol al II-lea. Epoca de consolidare. Epopeea naţională se încheie cu un tablou final, care înfăţişează starea actuală a ţării şi tendinţele nouei generaţii. Pe un fond de oraş modern, Carol al II-lea, regele culturii, însoţit de moştenitorul tronului, Marele Voievod Mihai, coboară în mijlocul poporului său ca să patroneze ştiinţa, literatura, arta, munca agricolă şi industria”. Imaginea lui Carol al II-lea a fost înlăturată între timp de pe frescă (adică acoperită cu personaje anonime, simbolice, ţărani, copii etc.), foarte probabil în epoca statului naţional-legionar ori a regimului Ion Antonescu, din raţiuni politice (fostul rege devenise indezirabil pentru oficialitate). În timpul regimului comunist din România, fresca de la Ateneu, pictată de Costin Petrescu, a fost acoperită cu catifea roşie, cu scopul de a ascunde rolul monarhiei în istoria României. A stat ascunsă privirilor aproape două decenii (1948-1966).
Tot Costin Petrescu a realizat şi mozaicurile exterioare de la Ateneul Român din Bucureşti. Altădată, în Ateneul Român se afla şi Pinacoteca Statului. Fondul de tablouri a fost preluat de actualul Muzeu Naţional de Artă al României.
La 24 noiembrie 1890 aici au răsunat versurile închinate de Al. Vlahuţă vechilor atenişti, cu prilejul aniversării a 25 de ani de la înfiinţarea Societăţii ”Ateneul Român”. În Sala Mare a Ateneului Român, la 29 decembrie 1919, s-a întrunit pentru prima dată Parlamentul României Mari, care a ratificat hotărârile de Unire ale Basarabiei, Bucovinei şi Transilvaniei.
Soarta a făcut ca peste ani, Ateneul să fie refăcut tot prin generozitatea poporului român, ca şi atunci când ”a apărut pe lume”. Pentru că a fost grav avariat de bombardamentele din cel de-al Doilea Război Mondial, românii s-au mobilizat şi au donat la apelul comitetului Ateneului, care cerea ca ”grandioasa construcţie să renască prin aceeaşi dragoste a publicului, a cărei înălţare spirituală este însăşi înălţarea raţiunii sale”.
Ateneul Român este sediul Filarmonicii ”George Enescu”. De-a lungul timpului, Ateneul Român a găzduit mulţi compozitori, dirijori, interpreţi de talie mondială: Arthur Rubinstein, Yehudi Menuhin, David Oistrah, Igor Strawinsky, Richard Strauss, Paul Robeson ş.a.
Tot aici s-a desfăşurat, periodic, Festivalul Internaţional ”George Enescu”. După 1990 au început lucrările de restaurare şi consolidare, care numai între 1991-1996 s-au ridicat la circa 7,5 miliarde lei, din care doar o mică parte au fost alocate de Ministerul Culturii. Restul fondurilor au fost strânse de Filarmonica ”George Enescu”. A fost redeschis în 2005, cu ocazia ediţiei a XVII-a a Festivalului Internaţional ”George Enescu”.
În martie 2007, s-a marcat includerea Ateneului Român în patrimoniul culturii europene, prin dezvelirea unei plăci comemorative pe zidul edificiului. Cu această ocazie, ministrul Culturii şi Cultelor, Adrian Iorgulescu declara: ”Iată, după ce mai bine de 100 de ani a fost considerat simbol al culturii române, Ateneul devine un simbol european”. Placheta comemorativă este de culoare albastră, având simbolul Arcului de Triumf, schiţat cu alb în mijloc şi cu o stea galbenă. Pe plachetă este scris în limbile română, franceză şi engleză ”Patrimoniu european”. (Agenţia Naţională de Presă AGERPRES)